Tháng 9/2025, Mourinho trở lại Benfica lần thứ hai sau khi ký hợp đồng hai năm với đội bóng này. Tuy nhiên, ESPN cho rằng LĐBĐ Bồ Đào Nha (FPF) có thể sẽ cố gắng lôi kéo vị thuyền trưởng 63 tuổi này cho vị trí ở ĐTQG sau khi Martinez rời đi khi VCK World Cup 2026 hạ màn.

Báo chí Bồ Đào Nha cho rằng phía FPF sẽ không gặp rào cản lớn vì Benfica cũng đang nhắm tới Ruben Amorim - HLV vừa bị MU sa thải cho ghế nóng ở mùa 2026/27. Khi còn thi đấu, Amorim từng có 9 năm gắn bó với Benfica.

Mourinho từng bày tỏ mong muốn chuyển sang dẫn dắt đội tuyển quốc gia vào tháng 1/2025, thời điểm ông vẫn còn đang dẫn dắt Fenerbahce ở Thổ Nhĩ Kỳ. “Tôi muốn tham dự EURO hoặc World Cup. Tôi muốn làm điều đó vì bóng đá và những gì môn thể thao này đại diện. Điều đó sẽ thật tuyệt vời.”

Vào tháng 8, khi được hỏi về những tin đồn liên quan đến Brazil, ông đã làm rõ rằng mục tiêu hàng đầu của ông là dẫn dắt đội tuyển Bồ Đào Nha: "Số phận của tôi, xét về cấp độ quốc tế, là được làm việc tại World Cup cùng đội tuyển quốc gia Bồ Đào Nha. Tôi chưa bao giờ nghĩ đến việc dẫn dắt đội tuyển quốc gia Brazil. Kinh nghiệm đầu tiên của tôi phải là với Bồ Đào Nha, và sau đó mọi người phải hiểu rằng tôi là một người chuyên nghiệp và tôi có thể huấn luyện các đội khác, nhưng luôn là những đội mà tôi có sự gắn kết nào đó. Brazil, rõ ràng là vì mối quan hệ lịch sử giữa hai nước chúng ta, Anh vì đó là quê hương của tôi, Ý, tôi đã làm việc ở đó trong vài năm, nhưng lần đầu ở ĐTQG phải là với Bồ Đào Nha". 

Vào thòi điểm này, Benfica hiện có một chuỗi trận không ổn định kể từ khi Mourinho trở lại khi bị loại khỏi cúp Quốc gia Bồ Đào Nha và đang đứng thứ 3 trên BXH giải VĐQG. Tuy nhiên, Mourinho đã tạo nên một kỳ tích tại Champions League, khi Benfica giành được một suất vào vòng play-off sau khi đánh bại câu lạc bộ cũ của ông là Real Madrid với tỷ số 4-2 ở lượt cuối vòng phân hạng. Lá thăm may rủi lần nữa đưa Benfica đụng Real ở chính vòng play-off.